อย่างไรก็ตาม การตัดสินใจครั้งสำคัญของ อองรี คือการย้ายมาร่วมทัพ อาร์เซนอล ซึ่ง อองรี ได้สร้างชื่อให้เป็นหนึ่งในผู้เล่นที่ดีที่สุดของโลก และใช้เวลา 8 ฤดูกาลที่นั่น พาทีมคว้าแชมป์ พรีเมียร์ลีก 2 สมัย และ เอฟเอ คัพ 2 สมัย เขาเป็นผู้ทำประตูสูงสุดของลีกถึง 4 ฤดูกาล และได้รับการเสนอชื่อให้เป็นผู้เล่นยอดเยี่ยมแห่งปีของ PFA ถึง 2 ครั้ง และในปี 2003 เขาเป็นส่วนหนึ่งของทีม อาร์เซนอล ในยุคไร้พ่าย ซึ่งเป็นผลงานที่ต่อมาเป็นที่รู้จักในชื่อ “The Invincibles”